技術文02——多酸-卟啉MOF在CO2電催化還原中的應用

隨著人類活動的不斷加劇,空氣中的CO2含量持續增長,引發了全球變暖、酸雨、海平面上升等一系列生態環境問題。將空氣中過量的CO2直接轉化為人類所需的能源產品對于人類的可持續發展具有重要意義。目前,能實現這一過程的策略之一是CO2電催化還原反應。催化劑能選擇性將CO2還原成可利用的單碳或多碳產物。然而,CO2固有的化學惰性和高的C=O鍵能使其活化過程特別困難。此外,CO2電還原過程中同時伴隨著H2副產物的產生,導致了CO2電還原的法拉第效率低、選擇性差。

  

金屬-有機框架材料(MOFs)具有多孔的結構、確定的晶體結構、開放的路易斯酸金屬位點等優點,有利于吸附CO2分子,在CO2電還原方面表現出優良的前景。然而,MOFs的導電性差、結構中缺乏給電子組分,不能在CO2電還原過程中提供充足的電子從而導致這些材料表現出較差的CO2電化學活性。

近日,南京師范大學蘭亞乾教授課題組在Nature Communications上發表論文。該工作將給電子基團多酸(POM)和CO2電還原的活性組分金屬卟啉(M-TCPP)同時組裝到MOF中從而提高材料的CO2電還原效率和選擇性。其中,富電子多酸(POM)是一種電子海綿,可以提供大量電子,M-TCPP固有的大環共軛π電子體系非常有利于電子遷移。POMM-TCPP直接連接,會在電場的作用下產生一個定向的電子傳輸途徑,大量電子可以從POM流向M-TCPP,從而促進CO2電還原多電子遷移過程的實現。

M-PMOFs擁有很好的化學穩定性,并且表現出優異的電化學活性,其中Co-PMOF能選擇性將CO2還原成CO,其法拉第效率高達99%,是已報道的MOFs電催化劑中法拉第效率最高的。在-0.8V下,TOF達到了1656 h-1。該催化劑具有非常好的催化穩定性,能夠保持高催化效率循環使用36小時。

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